Наша реклама

Поиск

Обнаружение и измерение радиоактивности

Posted 6/14/2009 в 4:17:47 ДП

Радиоактивные превращения могут быть связаны с излучением заряженных частиц, процессом электронного захвата или процессом изомерного перехода." Заряженные частицы, излучаемые из ядер, могут быть альфа-частицами (ядра гелия с массовым числом 4) или бета-частицами (электроны с положительным или отрицательным зарядом, (5— или (3+ со-•ответственно; последние известны как позитроны). Излучение заряженных частиц из ядра может сопровождаться гамма-излучением, имеющим ту же физическую природу, что и рентгеновское излучение. Гамма-лучи испускаются также в процессе изомерного перехода (ИП). Рентгеновские лучи, которые могут сопровождаться гамма-лучами, испускаются в процессе электронного захвата (ЭЗ). Позитроны уничтожаются при взаимодействии с веществом, причем этот процесс сопровождается испусканием двух гамма-лучей, каждый из которых имеет энергию 0,511 мэВ.
Физические характеристики радиоизотопов приведены в табл. 1.
Методы, используемые для обнаружения и измерения радиоактивности, зависят от природы и энергии радиации. Радиоактивность может быть обнаружена и/или измерена различными приборами, принцип действия которых основан на улавливании и регистрации количества возникших ионов газов, на измерении флуоресценции отдельных твердых веществ и жидкостей или измерении эффекта воздействия излучения на фотоэмульсию.
Как правило, счетное устройство состоит из чувствительного элемента и электронного счетчика импульсов. В качестве чувствительного элемента может быть использована трубка Гейгера — Мюллера, пропорциональный счетчик или сцин-т.илляционный детектор, в котором в сочетании со сцинтиллятором используется фотоумножитель или твердый полупроводник.
Счетчики Гейгера — Мюллера и пропорциональные счетчики обычно применяются для измерения бета-излучателей. Сцинтилляционные счетчики, в которых используются жидкие или твердые соединения фосфора, могут быть применены для измерения альфа-, бета- и гамма-излучателей. Для альфа-, бета- и гамма-излучателей могут быть также использованы твердые полупроводниковые устройства. Электронная цепь, связанная с детекторной системой, обычно состоит из источника высокого напряжения, усилителя, амплитудного селектора импульсов и пересчетной схемы, интенсиметра или другого считывающего устройства. В результате замены электронного счетчика импульсов или пересчетной схемы электронным интегрирующим устройством получают интенсиметр, который используется для контроля и прослеживания радиоактивности; точность измерения с помощью этих устройств несколько ниже, чем с помощью упомянутых выше счетчиков.
Для измерения гамма-активности часто используются ионизационные камеры, пригодные также, если они имеют тонкие стенки, для измерения рентгеновских лучей.
Излучение радиоактивного источника распространяется во всех направлениях. Метод стандартизации и измерения таких источников, при которых излучение подсчитывается во всех направлениях, известен как 4л-расчет; метод, основанный на подсчете излучения в постоянном угловом интервале 180°, известен как 2я-расчет; методы, основанные на выделении доли излучений в определенном угловом интервале, определяемом взаимным расположением источника и противолежащего ему приемника излучений, известны как методы расчета с помощью фиксированной геометрии. Обычно количественное определение радиоактивности препарата проводится путем сравнения со стандартизованным образцом в идентичных геометрических условиях. Валидность такого количественного определения в значительной степени зависит от воспроизводимости пространственных отношений источника и детектора, а также от точности стандартизованного образца. Если схема распада изотопа позволяет, то для первичной стандартизации такого изотопа используют методику совпадений, а не простой 4я-расчет. Чаще всего применяется методика совпадений, представляющая собой 4я-бета/гамма-расчет совпадений, используемый для изотопов, у которых некоторые или все распады сопровождаются быстрым излучением фотонов. Для измерения эффективности в 4я-счетчике тех распадов, с которыми совпадают фотоны, используют дополнительный смежный детектор, чувствительный только к фотонам. Для стандартизации чистых гамма-излучателей часто используют 4я-гамма/гамма-расчет совпадений.
Конструкция и принцип действия приборов и вспомогательных приспособлений различны. При использовании определенного вида аппаратуры методика подготовки образцов должна быть модифицирована для получения удовлетворительных результатов. Чтобы обеспечить работу приборов в оптимальном режиме, оператор должен неукоснительно следовать инструкциям фирмы-изготовителя и для повышения надежности результатов тщательно сравнивать исследуемые образцы с известными. Контроль за работой прибора и надежностью его показаний должен быть повседневным; для этого используются вторичные стандартные образцы.
Радиоактивность, обусловленная излучением материалов конструкции, действием космических лучей и спонтанным выбросом в атмосферу, создает так называемый радиоактивный фон. Во все измерения радиоактивности образцов должна вноситься поправка на радиоактивный фон, величина которого вычитается из полученных результатов.
При работе с образцами высокой радиоактивности должна вводиться поправка на просчеты совпадений вследствие того, что прибор не может разрешать импульсы, поступающие в узком интервале времени. Такая поправка на просчеты совпадений должна быть сделана до того, как вводят поправку на фон.
Исправленная скорость счета R определяется формулой:
R== 1— rr»
где г — наблюдаемая скорость счета импульсов, т — время разрешения.
Счет радиоактивных импульсов является статистической величиной, т. е. импульс есть мера вероятности радиоактивного распада и не является точной постоянной величиной вне заданного интервала времени. Величина стандартного отклонения приблизительно равна квадратному корню из числа счетов импульсов. Как правило, для того чтобы получить стандартное отклонение порядка 1%, счет импульсов должен составлять по крайней мере 10 000.
Поглощение
Ионизирующее излучение поглощается материалом, окружающим радиоактивный источник. Это поглощение происходит в воздухе, в самом веществе (самопоглощение), в стенках устройства, экранирующего образец, в окошке обнаруживающего излучение прибора, а также во всех видах специальных поглотителей, монтируемых между образцом и детектором. Определение типа излучения и его энергии производится с помощью поглотителей различной толщины, так как известно, что альфа-частицы имеют очень небольшую глубину проникания, бета-частицы проникают в материал несколько глубже, а гамма-лучи могут проникать очень глубоко. На практике этот метод используется очень редко, и только в связи с бета-лзлучателями. Однако различия в счете импульсов, обусловленные различиями в толщине и плотности контейнеров образцов, могут создавать серьезные трудности, когда речь идет о бета-излучателях и источниках рентгеновского излучения, таких, как йод-125. Поэтому в этих случаях часто используют пластмассовые пробирки, у которых различия в толщине и плотности минимальны.
Для характеристики бета-излучения, испускаемого радиоизотопом, обычно определяется коэффициент поглощения (ц)—величина, обратная «толщине», выражаемой в мг/см2, или толщина слоя половинного поглощения (толщина защитного поглотителя, необходимая для того, чтобы уменьшить интенсивность радиации вдвое по сравнению с ее первоначальной величиной).
Метод
В испытании на подлинность, описанном в статье Natrii Phosphatis (32P) Injectio [Натрия фосфата (32Р) раствор для инъекций], для измерения бета-активности и расчета коэффициента поглощения или толщины слоя половинного поглощения применяется следующая методика.
Помещают образец радиоактивного вещества, соответствующим образом укрепленный для удобства счета, под выбранным для данного случая счетчиком. Проводят определение активности образца отдельно и последовательно, применяя по крайней мере 6 листков алюминиевой фольги различной толщины в пределах от 10 до 200 мг/см2 и отдельный поглотитель толщиной не менее 800 мг/см2. Для уменьшения эффекта рассеяния света образец и поглотители должны как можно ближе располагаться к детектору. Получают истинные значения бета-излучения при различных поглотите-
лях, вычитая значение активности, найденное при поглотителе 800 мг/см2 или более. Наносят на график логарифм истинной активности бета-излучения как функцию общей толщины поглотителя. Общая толщина поглотителя складывается из тол-шины алюминиевой фольги, толщины окошка счетчика, указанной заводом-изготовителем, и поправки на величину воздушного зазора (расстояние в сантиметрах между образцом и окошком счетчика, умноженное на 1,205); все величины выражаются в мг/см2. На графике получается почти прямая линия.
Выбирают две толщины поглотителей (ti и t2), отличающиеся одна от другой на 20 мг/см2 или более и нанесенные на график, и рассчитывают коэффициент поглощения (ц) по уравнению:
12 — '1 л*2
где t\ — толщина более тонкого поглотителя, tf2 — толщина более толстого поглотителя; Л^ и At2—значения истинной активности бета-излучения при поглотителях с толщиной соответственно ti и <2- Толщина слоя половинного поглощения может быть найдена непосредственно из графика.
Выбор толщины поглотителя зависит от радиоизотопа. Для других радиоизотопов, кроме фосфора-32, которые имеют более высокую или более низкую энергию бета-излучения, необходимы поглотители большей или меньшей толщины.
Для характеристики радиоизотопа коэффициент поглощения радиоактивного образца не должен отличаться от коэффициента поглощения образца того же радиоизотопа известной чистоты более чем на ±5% при параллельном определении.
Радиоактивность при нулевом значении общей толщины поглотителя может быть определена построением кривой, которая строится, как это было описано выше, для определения коэффициента поглощения, и экстраполяцией прямой на нулевое значение толщины поглотителя; следует учитывать толщину покрытия образца, воздушный зазор и толщину окошка счетчика, выраженные в мг/см2.
Радиационная спектрометрия
Кристаллическая сцинтилляционная спектрометрия
Когда энергия бета- или гамма-излучения рассеивается в веществах, известных под названием сцинтилляторов, возникает свечение, интенсивность которого пропорциональна количеству рассеянной энергии. Интенсивность этого свечения может быть измерена соответствующими методами и она пропорциональна количеству энергии, поглощенной сцинтилля-тором. Свет, испускаемый под воздействием гамма-фотонов или бета-частиц, превращается при помощи фотоумножителя в электрический выходной импульс. Развертка выходных импульсов при помощи соответствующих амплитудных анализаторов импульсов дает возможность регистрировать энергетический спектр источника излучений.
Сцинтилляторы, которые наиболее часто применяются для гамма-спектрометрии, представляют собой одиночные кристаллы йодида натрия, активированного таллием. Сцинтилля-ционные спектры гамма-излучения состоят из одного или более острых характерных фотоэлектрических пиков, соответствующих энергиям источника гамма-радиации. Поэтому эти спектры полезны для идентификации, а также для обнаружения гамма-излучающих примесей в препарате. Кроме характерных пиков, в спектре обычно имеются и другие пики, обусловленные вторичным воздействием радиации на сцин-тиллятор и его окружение, таким, как обратное отражение, аннигиляция позитронов, суммирование совпадений и флуоресцентные рентгеновские лучи. Кроме того, в результате рассеяния гамма-фотонов в сцинтилляторе и окружающих материалах возникают широкие полосы, известные как спектры Комптона (эффект Комптона). Калибровка прибора производится с помощью известных образцов радиоактивных изотопов, энергетические спектры которых определены. Форма спектров будет различной в зависимости от используемых приборов; это определяется различной формой и размерами кристаллов, применяемыми защитными материалами, расстоянием между источником излучения и детектором, а также типами дискриминаторов, используемых в амплитудных анализаторах импульсов. При использовании спектра для установления подлинности радиоизотопов необходимо сравнивать спектр исследуемого образца со спектром известного вещества, радиоактивность которого измерена тем же прибором и при тех же условиях.
Некоторые радиоизотопы, например йод-125, испускают характерные рентгеновские лучи с четко выраженными энергиями, которые будут давать фотоэлектрические пики в соответствующем гамма-спектрометре. Бета-радиация также вза-. имодействует со сцинтилляторами, но эти спектры непрерывны и диффузны и обычно не могут быть использованы для идентификации радиоизотопа или для обнаружения бета-из-лучающих примесей в препарате.
Спектрометрия с помощью полупроводниковых детекторов
Спектры гамма- и бета-излучения могут быть получены с помощью твердых полупроводниковых детекторов. Получаемые пики не подвержены расширению полос в той же мере, в какой это наблюдается при кристаллической сцинтилляци-онной спектрометрии, и разрешение гамма-фотонов с аналогичными энергиями значительно лучше. Однако производительность таких детекторов существенно ниже.
Энергия, необходимая для создания электронной пары или для перемещения электрона от валентной полосы к проводниковой полосе в полупроводнике, значительно меньше, чем энергия, требуемая для образования фотона в сцинтилляци-онном кристалле. В спектрометрии гамма-излучения детектор из германия с добавкой лития может обеспечить для фотона кобальта-60 с энергией 1,33 МэВ энергетическое разрешение порядка 0,33% по сравнению с 5,9% —результатом, получаемым при использовании активированного таллием кристалла йодида натрия размером 7,6X7,6 см.
Жидкостный сцинтилляционный метод счета
Для слабых бета-излучателей, таких как 3SS, 14C и 3Н, когда самопоглощение бета-частиц с низкой энергией значительно, предпочтительным методом счета является метод жидкостной сцинтилляции, который может быть иногда использован также для излучателей рентгеновских лучей, альфа-лучей и гамма-лучей. Если образец, подлежащий обсчету, растворяется в подходящем сцинтилляционном материале или смешивается с ним, энергия распада образца превращается в фотоны света. Последние воспринимаются фотоумножителем, превращающим их в электрический импульс, интенсивность которого пропорциональна энергии начальной радиации. Таким образом, одновременный обсчет нескольких радиоизотопов, отличающихся энергиями радиации, может быть осуществлен с помощью подходящих дискриминаторов (амплитудных анализаторов импульсов) при условии, что энергия разделения достаточна. Так как самопоглощение при этом минимально, можно добиться эффективности обнаружения, близкой к 95% для 14С и 60% для 3Н.
Сцинтилляционный растворитель обычно состоит из полициклического ароматического соединения, такого, как п-тер-фенил или 2,5-дифенилоксазол (первичный растворитель), к которому добавлен вторичный растворитель, например 1,4-ди [2-(4-метил-5-фенилоксазол] бензол (диметил-РОРОР); последний смещает длину волны излучаемого света так, что она соответствует наивысшей чувствительности фотоумножителя. Могут быть использованы как несмешивающиеся с водой жидкости, например, толуол, так и смешивающиеся с водой растворители, например диоксан. Разработаны специальные растворители, облегчающие обсчет водных растворов. Кроме того, измерению можно подвергать водные образцы в виде суспензий в сцинтилляционном геле. Для достижения совместимости и смешения с анализируемыми водными образцами в сцинтиллятор можно вводить также многие дополнительные вещества, такие, как поверхностно-активные и со-любилизирующие агенты. Для того чтобы измерение радиоактивности образца было точным, необходимо обращать особое внимание на приготовление истинно гомогенного образца. Присутствие примесей в растворе и его окрашивание снижают выход фотонов в сцинтилляторе; такое уменьшение известно как явление гашения. Точное измерение радиоактивности требует внесения поправки на снижение счета импульсов вследствие гашения. Растворы, содержащие органические сцинтил-ляторы, склонны к возбуждению под действием света, поэтому может оказаться необходимым готовить образцы в рассеянном свете и перед обсчетом хранить их в темноте.